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理学院任运来教授科研团队在光催化有机合成领域取得重要进展

时间:2022-11-08 18:58:12 来源:理学院  阅读:

本网讯(通讯员 任运来 谢黎霞) 近日,我校任运来教授科研团队在光催化有机合成研究方面取得重要进展。该研究以“安全便宜的水”替代“易燃易爆的还原剂”,进行还原偶联反应,对含联芳烃结构的医药、农药、植物调节剂合成的绿色化有着一定的推动作用。

在医药、兽药、农药、植物调节剂等的合成领域,经常需要使用还原剂,对有机中间体进行还原。然而常见的还原剂(硼氢化钠、四氢铝锂、金属、氢气等)不仅易燃易爆,而且成本较高。围绕这一棘手问题,任运来教授团队引入光催化和协同催化的概念,以“安全便宜的水”替代“易燃易爆的还原剂”,进行溴代芳烃的还原偶联。如同以“水”代替“火”一样,不仅显著地降低了还原剂的成本,而且有效地解决了还原偶联反应中还原剂的安全隐患和污染问题。

图1. 研究成果(一)示意图

该研究团队以石墨相氮化碳负载的钯为光催化剂,通过引入碳酸钠协同催化的策略,实现了以水为还原剂的溴代芳烃还原偶联。研究了多种反应现象及原理,结果表明碳酸钠能够去除生成的双氧水,降低双氧水对催化剂的毒害作用。此外,碳酸钠还能够抑制零价氢的生成,阻止氢化副反应的发生。该反应方法可应用于多种溴代芳烃的还原偶联,可容忍氰基、羰基、氟基、氯基、烷氧基、N,N-二甲基氨基、羟基等官能团的存在,也适用于溴萘和溴代吡啶类底物的偶联反应。该团队基于底物的电子效应、自由基抑制实验及旋转圆盘电极实验结果,提出了以单电子转移为特征的还原偶联反应机理。另外,团队还通过引入FeCl3协同催化的策略,实现了以水为还原剂和氢源的溴苯氢化脱溴反应。

该系列研究成果分别以题为“Coupling photocatalytic water oxidation with reductive transformations of organic molecules”的论文形式在线发表在国际权威期刊《Nature Communications》和题为“Coupling photocatalytic overall water splitting with hydrogenation of organic molecules: a strategy for using water as a hydrogen source and an electron donor to enable the hydrogenation”的论文形式在线发表在国际一流期刊《Green Chemistry》上。第一篇论文的共同第一作者为我校理学院副教授田欣哲和硕士生郭莹港,通讯作者为任运来教授;第二篇论文的第一作者为我校理学院硕士生郭莹港,通讯作者为任运来教授。该研究得到了国家自然科学基金(21603060)、河南省自然科学基金(212300410358)、河南省科技攻关项目(212102310372, 222102240043)和bet356官网在线-主页欢迎您拔尖人才启动基金的资助。

近年来,该团队主要从事基于催化技术的农用化学品绿色合成及生物活性研究,截止目前,相关研究已立项国家自然科学基金项目6项,其中NSFC-河南省联合重点项目1项、青年科学基金项目5项,已申请相关专利28项,发表SCI文章34篇。

全文链接地址:1、https://doi.org/10.1038/s41467-022-33778-9

       2、https://doi.org/10.1039/D2GC02427F


编辑/杨钰晨 签审/李丹 审核/周红飞

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